Flexible topografische Lichtgestaltung | Hangzhou 3D-LED-Kugelgruppe

Wissenschaftliche Berichte Band 13, Artikelnummer: 12665 (2023) Diesen Artikel zitieren

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Emitter für sichtbares Licht mit mehreren Wellenlängen spielen in der aktuellen Festkörperbeleuchtung eine entscheidende Rolle. Obwohl sie durch die Kombination von Halbleiter-Leuchtdioden (LEDs) und Leuchtstoffen oder durch den Zusammenbau mehrerer LED-Chips mit unterschiedlichen Wellenlängen realisiert werden können, weisen diese Designansätze Probleme im Zusammenhang mit Leuchtstoffen oder komplexe Montageprozesse auf. Diese Herausforderungen stellen erhebliche Nachteile für neue Anwendungen wie die Kommunikation mit sichtbarem Licht und Mikro-LED-Anzeigen dar. Hier präsentieren wir eine Plattform für die maßgeschneiderte Integration von Emissionswellenlängen auf einem einzigen Chip unter Nutzung epitaktischen Wachstums auf flexibel gestalteten dreidimensionalen Topografien. Dieser Ansatz ordnet die lokalen Emissionswellenlängen von InGaN-basierten LED-Strukturen spontan durch die lokalen Variationen der In-Zusammensetzung an. Als Ergebnis demonstrieren wir die monolithische Integration von drei verschiedenen Emissionsfarben (Violett, Blau und Grün) auf einem einzigen Chip. Darüber hinaus erreichen wir eine flexible Spektralsteuerung durch unabhängige elektrische Steuerung jeder Komponente. Unser Integrationsschema eröffnet die Möglichkeit einer maßgeschneiderten Spektralsteuerung in einem beliebigen Spektralbereich durch monolithische LEDs mit mehreren Wellenlängen.

Die Auswirkungen der monolithischen Integration elektrischer Komponenten wie Transistoren, Dioden und Widerstände in einen einzigen und kompakten Chip waren im Bereich der Elektronik erheblich. Im Vergleich zu diskreten Komponenten bietet die LSI-Technologie (Large Scale Integration) eine verbesserte Leistung, geringere Kosten und eine höhere Zuverlässigkeit. Heute ist die LSI-Technologie ein Eckpfeiler der modernen Elektronik. Während diskrete monochromatische Leuchtdioden (LEDs), einschließlich blauer und grüner LEDs auf InGaN-Basis und roter LEDs auf AlGaInP-Basis, im Bereich der Optoelektronik für sichtbares Licht entwickelt wurden, bleibt die monolithische Integration mehrerer Wellenlängen eine Herausforderung.

Es gibt bereits zwei alternative Optionen für Multiwellenlängen-Lichtemitter für die Optoelektronik mit sichtbarem Licht. Die bisher am weitesten verbreitete Methode besteht darin, eine blaue InGaN-LED mit einem gelben Leuchtstoff zu kombinieren, um einen weißen Emitter zu erzeugen1. Diese Konstruktion ermöglicht eine einfache Gerätekonfiguration, führt aber gleichzeitig zwangsläufig zu Stokes-Energieverlusten aufgrund der Farbumwandlung von Blau nach Gelb. Darüber hinaus ist eine unabhängige elektrische Steuerung der Phosphoremission schwierig, was die Einstellbarkeit der Emissionsspektren einschränkt. Eine weitere kommerzielle Option zur Vermeidung von Phosphorproblemen besteht in der Montage roter, grüner und blauer (RGB) LED-Chips, die ein hohes Maß an Kontrolle über die Gesamtfarbe ermöglichen. Dieser Ansatz erfordert jedoch einen komplexen und zeitaufwändigen Montageprozess und eine sorgfältig gestaltete externe Optik, um eine gute Farbmischung zu gewährleisten.

Diese Probleme werden bei neuen Anwendungen, die Emitter für sichtbares Licht verwenden, noch schwerwiegender. Beispielsweise haben die Kommunikation mit sichtbarem Licht2 und ihre Ausweitung auf vollständig vernetzte Systeme, die als Li-Fi3 bezeichnet werden, großes Interesse im Bereich der optischen drahtlosen Kommunikation geweckt, wo weiße LEDs sowohl für die Beleuchtung als auch für die Datenkommunikation verwendet werden. In der optischen Kommunikation behindert die langsame Reaktion gelber Leuchtstoffe höhere Modulationsbandbreiten. Darüber hinaus kann die Kommunikationskapazität durch Wellenlängenmultiplex (WDM) mit mehreren LEDs2 erhöht werden. Allerdings ist WDM bei der Kommunikation mit sichtbarem Licht trotz des breiten sichtbaren Spektralbereichs (380–780 nm) tendenziell auf nur drei Farben mit separaten RGB-LEDs beschränkt. Um die Anzahl der Datenströme weiter zu erhöhen, müssen mehr separate LEDs mit unterschiedlichen Wellenlängen hergestellt und in einem einzigen Gerät zusammengebaut werden. Mittlerweile sind Mikro-LEDs (\(\mu\)LEDs) mit einer Größe von weniger als \(\sim\) 100 \(\times\) 100 \(\upmu\)m\(^2\) vielversprechend für die Anzeige Anwendungen aufgrund mehrerer potenzieller Vorteile wie hoher Kontrast, schnelle Reaktion und hohe Effizienz im Vergleich zu herkömmlichen Flüssigkristallanzeigen und organischen LED-Anzeigen4,5. Eine Herausforderung für die Massenproduktion ist die präzise Übertragung von Millionen einzelner LED-Chips auf die Rückwandplatine, und es wurden erhebliche Forschungsanstrengungen in die Entwicklung der Übertragungstechnologien gesteckt4. Um diese Probleme radikal anzugehen, sind Lösungen für die monolithische Integration mehrerer Wellenlängen auf einem einzigen Substrat erforderlich.

Im Prinzip kann die große Einstellbarkeit der InGaN-Bandlücke den gesamten sichtbaren Spektralbereich abdecken6, was darauf hindeutet, dass sichtbares Licht über einen einzigen epitaktischen Wachstumsprozess auf einem Chip integriert werden kann. In jüngster Zeit wurden verschiedene Ansätze zur maßgeschneiderten Integration mehrerer Wellenlängen intensiv untersucht. Ein vielversprechender Ansatz sind dreidimensionale (3D) GaN-Strukturen, die durch die Technik des selektiven Flächenwachstums (SAG) gebildet werden. Das Nachwachsen von GaN auf strukturierten Ti-Masken durch Molekularstrahlepitaxie erzeugt Nanosäulenstrukturen (NC)7,8,9,10. Die Emissionswellenlängen der NC-LEDs werden durch die NC-Durchmesser gesteuert, und die monolithische Integration mehrfarbiger Mikro-LED-Pixeleinheiten wurde demonstriert10. Allerdings erhöht die 3D-Geometrie mit hohen Aspektverhältnissen die Prozesskomplexität. Ein weiterer Ansatz ist das Nachwachsen von GaN auf strukturierten dielektrischen Masken durch metallorganische Dampfphasenepitaxie (MOVPE), wodurch 3D-Strukturen erzeugt werden, die aus mehreren kristallografischen Facetten bestehen11,12,13,14,15,16,17,18,19,20,21 ,22. Die facettenabhängige Emissionswellenlänge ermöglicht die Synthese von Pastellfarben, einschließlich Weiß14,15,16,17,21,22, wohingegen die durch SAG gebildeten Facetten während des Wachstums auf stabile kristallographische Ebenen beschränkt sind, was die flexible Wellenlängenintegration einschränkt.

Hier stellen wir monolithische InGaN-LEDs mit mehreren Wellenlängen vor, die auf flexibel gestalteten 3D-Topografien basieren. Die topografische Strukturierung auf den Substratoberflächen ordnet die Emissionswellenlängen der überwachsenen InGaN-LED-Strukturen spontan durch die lokalen Variationen der In-Zusammensetzung an23,24,25,26,27,28,29. Ein wesentliches Merkmal dieses Ansatzes besteht darin, dass nicht nur stabile Ebenen, die in den 3D-Strukturen durch SAG freigelegt werden, sondern auch instabile Ebenen verwendet werden können, wodurch eine flexiblere Wellenlängenintegration ermöglicht wird. Darüber hinaus können die Emissionswellenlängen innerhalb eines flachen Neigungswinkels (\(<\ \sim\) 10\(^\circ\))23,24,25,26,27,28 weitgehend gesteuert werden, was für das Gerät von Vorteil ist Verarbeitung29. Wir demonstrieren monolithische InGaN-LEDs mit mehreren Wellenlängen, die jede Emissionskomponente unabhängig elektrisch steuern können. Der einzelne LED-Chip bietet drei verschiedene Farben: Violett, Blau und Grün, und die Emissionskomponenten werden in unabhängigen Vorgängen flexibel synthetisiert.

Integrationsschema der lokalen Abweichungswinkel und Herstellungsverfahren. (a) Schematische Darstellung der lokalen Off-Winkel-Integration, einschließlich eines Beispiels eines auf einer (0001)-GaN-Oberfläche gebildeten Querschnittshöhenprofils und des entsprechenden Off-Winkel-Profils aus der (0001)-Ebene. Die erwartete Zusammensetzungsverteilung des überwachsenen InGaN-QW wird ebenfalls angezeigt. (b) Herstellungsprozess monolithischer InGaN-LEDs mit mehreren Wellenlängen auf polyedrischen Strukturen. (c) Schematische Darstellung des Gerätedesigns mit den drei verschiedenen Emissionswellenlängen, die in dieser Studie verwendet wurden, und (d) die optischen Mikroskopbilder eines einzelnen Geräts (links) und eines Arrays (rechts).

Abbildung 1a zeigt das Integrationsschema der drei Emissionswellenlängen in dieser Studie. Aufgrund der Kristallanisotropie verändert die Neigung der Oberflächenorientierung gegenüber der (0001)-Ebene das Wachstumsverhalten drastisch. Insbesondere nimmt das Wachstum der lichtemittierenden Schichten beim Einbau während des InGaN-Quantentopfs (QW) zunächst ab, wenn der Abweichungswinkel von der (0001)-Ebene zunimmt. Da dadurch die Emissionswellenlängen der InGaN-LEDs23,24,25,26,27,28 verkürzt werden, verringern sich die Emissionswellenlängen der drei Teile mit unterschiedlichen Abstrahlwinkeln in Abb. 1a in der Größenordnung von \(\lambda _1>\lambda _2>\lambda _3\). Die Anzahl der integrierten Wellenlängen entspricht der Anzahl der integrierten Abweichungswinkel. Die lokalen Abweichungswinkel werden mithilfe der folgenden Verfahren auf den (0001)-GaN-Oberflächen strukturiert.

Die LED-Struktur mit lokaler Off-Winkel-Strukturierung wurde durch Graustufenlithographie und Trockenätzen27 hergestellt, gefolgt von MOVPE (Abb. 1b) (Einzelheiten siehe „Methoden“). Die Struktur wurde auf (0001) n-GaN/Saphir-Templaten hergestellt. Um die lokale Off-Winkel-Integration zu demonstrieren, wurde eine polyedrische Photoresistform entworfen. Die Neigungswinkel der geneigten Flächen in der Polyederform bestimmten den Abweichungswinkel in Bezug auf die (0001)-Ebene (dh größere Abweichungswinkel mit steileren Neigungen). Zunächst wurden durch Graustufenlithographie polyedrische Fotolacke auf den GaN-Oberflächen gebildet. Die polyedrische Form des Fotolacks wurde anschließend mittels induktiv gekoppeltem Plasma-Reaktiv-Ionen-Ätzen (ICP-RIE) auf die GaN-Oberflächen übertragen. Anschließend wurden InGaN-basierte LED-Strukturen aus n-GaN, InGaN/GaN-Mehrfach-QWs (MQWs) und p-GaN-Schichten durch MOVPE nachgewachsen.

Abbildung 1c zeigt schematisch das in dieser Studie verwendete LED-Design. Die polyedrische Struktur besteht aus einem ebenen oberen Teil (Top) und zwei geneigten Teilen (Slope A und Slope B). Der Einfachheit halber sind die entgegengesetzten Steigungen deckungsgleich. Die Abmessung in der Ebene der 3D-Form beträgt etwa 220 \(\upmu\)m \(\times\) 340 \(\upmu\)m, was mit der einer herkömmlichen planaren LED (300 \(\times) vergleichbar ist \) 300–500 \(\times\) 500 \(\upmu\)m\(^2\)). Neigung A hat einen kleineren Abweichungswinkel als Neigung B, wie unten gezeigt. Dieses Design variiert die Emissionswellenlängen in der Reihenfolge „Oben“ > „Steigung A“ > „Steigung B“. Dank der sanft geneigten 3D-Strukturen (Ergänzende Anmerkung 1) wurden standardmäßige binäre Photolithographie und Vakuumverdampfung verwendet, die üblicherweise für planare LEDs verwendet werden Fertigen Sie das LED-Gerät an. Die p-Kontaktelektroden wurden auf jedem Teil der polyedrischen Struktur separat gebildet und zur Sondierung mit p-Pad-Elektroden verbunden. Am Probenrand wurden N-Elektroden gebildet. Das endgültige Gerät befand sich auf einem Wafer ohne Verpackung. Abbildung 1d zeigt optische Mikroskopbilder der hergestellten InGaN-LEDs und bestätigt die erfolgreiche Elektrodenbildung. Es ist zu beachten, dass die Anordnung der InGaN-LEDs mit mehreren Wellenlängen auf die spontane Anordnung der \(\mu\)LED-Pixeleinheiten für Anzeigeanwendungen angewendet werden kann.

3D-Formcharakterisierung des InGaN-QW auf der polyedrischen Struktur. Die Epi-Schicht besteht aus n-GaN und InGaN SQW ohne p-GaN. (a) Höhenkartierungsbild. (b) Querschnittshöhenprofile entlang der in (a) angegebenen Linien und (c) Winkelprofile, berechnet aus (b).

Vor dem Betrieb von LED-Geräten wurde der Zusammenhang zwischen der 3D-Form und den lokalen Emissionseigenschaften untersucht. Abbildung 2 zeigt die Auswertungsergebnisse einer 3D-Form eines InGaN-QW auf der polyedrischen Struktur mithilfe der konfokalen Laser-Scanning-Mikroskopie. Die Epi-Schicht besteht aus n-GaN und einem InGaN-Einzel-QW (SQW) ohne p-GaN (siehe „Methoden“). Das Höhenkartierungsbild zeigt eine quadratische Pyramidenstumpfstruktur (Abb. 2a). Abbildung 2b zeigt die extrahierten Querschnittshöhenprofile entlang der in Abb. 2a angegebenen Linien. Neigung A hat eine flachere Neigung als Neigung B. Die aus Abb. 2b berechneten Abweichungswinkelprofile sind in Abb. 2c dargestellt, wobei der Abweichungswinkel in Bezug auf die (0001)-Ebene definiert ist. Dass Slope A einen kleineren Abweichungswinkel hat als Slope B, ist eindeutig bestätigt. Die Abweichung vom Winkel in jeder Neigung ist auf die Oberflächenrauheit zurückzuführen, die während des Nachwuchsprozesses entsteht (Ergänzende Anmerkung 2), und die Verbesserung der Gleichmäßigkeit ist ein Thema für zukünftige Forschung.

Lokale Emissionseigenschaften des InGaN-QW auf der polyedrischen Struktur. (a) REM-Bild von oben. Gepunktete Linien dienen der Orientierung des Auges. (b) CL-Spektren, die vom gesamten Bereich und von den vergrößerten Bereichen erfasst wurden, die in (a) als Kästchen angegeben sind. Monochromatische CL-Mapping-Bilder, aufgenommen bei (c) 420 nm, (d) 440 nm. (e) 460 nm, (f) 480 nm, (g) 500 nm, (h) 520 nm, (i) 540 nm und (j) 560 nm.

Abbildung 3 fasst die ortsaufgelösten Emissionseigenschaften des InGaN-QW zusammen, die durch Rasterelektronenmikroskopie (REM) und Kathodolumineszenzspektroskopie (CL) bei Raumtemperatur (RT) bewertet wurden. Abbildung 3a zeigt das SEM-Bild von oben des InGaN-QW und Abb. 3b zeigt die CL-Spektren, die aus dem gesamten Bereich und den vergrößerten Bereichen von Top, Slope A und Slope B erfasst wurden (siehe Abb. 3a). Die Abmessungen der vergrößerten Bereiche entsprechen in etwa denen jeder p-Kontaktelektrode. Die Spitzenwellenlängen liegen bei 552 nm auf der Oberseite, 469 nm auf der Steigung A und 450 nm auf der Steigung B. Betrachtet man die 3D-Form (Abb. 2), nimmt die Emissionswellenlänge mit zunehmendem Abweichungswinkel ab, entsprechend dem Vorhergehenden Berichte23,24,25,26,27,28,29. Ergänzende Anmerkung 3 beschreibt die strukturellen Eigenschaften der InGaN-QWs, die durch Transmissionselektronenmikroskopie bewertet wurden. Die monochromatischen CL-Mapping-Bilder in Abb. 3c – j zeigen eine Positionsabhängigkeit der Emissionswellenlänge. Wenn die Überwachungswellenlänge länger wird, beginnt die Lichtemission in der Reihenfolge „Steigung B“, „Steigung A“ und „oben“. Die erhaltenen Ergebnisse zeigen, dass die polyedrische Form drei Emissionswellenlängen durch lokale Abweichungswinkelsteuerung integrieren kann.

Grundlegende Geräteleistung und additive Spektralmischung der monolithischen Multiwellenlängen-LED. (a) Strom-Spannungs-Kennlinien von InGaN-LEDs, die auf Top, Slope A und Slope B gebildet sind. (b) Normalisierte EL-Spektren der drei LEDs, die einzeln mit einer Injektionsstromdichte von 200 A/cm\(^2\) betrieben werden. (c) EL-Spektren bei gleichzeitigem Betrieb von zwei oder allen drei LEDs. Die Injektionsströme betragen 5 mA bei Top, 0,45 mA bei Slope A und 0,39 mA bei Slope B. Die Spitzen-EL-Intensitäten der drei Teile sind unter dieser Bedingung nahezu gleich. Lichtmikroskopische Bilder von (d) den einzelnen Vorgängen in (b) und (e) den gleichzeitigen Vorgängen in (c). Das oberste Bild in (d) zeigt die nicht bearbeitete Probe, um die Messorte deutlich anzuzeigen.

Wir haben die Geräteleistung der InGaN-LEDs, die auf Top, Slope A und Slope B in einer einzelnen polyedrischen Struktur (einzelner Chip) gebildet wurden, separat bewertet. Abbildung 4a zeigt die Strom-Spannungs-Kennlinien der drei LEDs, die mit Gleichstrom (DC) betrieben werden. Die Durchlasseigenschaften der Dioden werden bestätigt. Die geschätzten Einschaltspannungen und Serienwiderstände betragen etwa 3,0 V und 165 \(\Omega\) für Top, 3,3 V und 61 \(\Omega\) für Slope A und 3,6 V und 55 \(\Omega\) für Steigung B. Der höhere Serienwiderstand oben kann auf die größere p-GaN-Dicke oder die geringere Trägerdichte zurückgeführt werden. Es wird über höhere Lochträgerdichten mit größeren Abweichungswinkeln von der (0001)-Ebene berichtet34. Typische Elektrolumineszenzspektren (EL) bei einer Injektionsstromdichte von 200 A/cm\(^2\) (5 mA für Top und Slope A und 3 mA für Slope B) sind in Abb. 4b dargestellt. Die Spitzenwellenlängen betragen 519 nm an der Spitze, 460 nm an der Steigung A und 450 nm an der Steigung B, was mit den CL-Spektren übereinstimmt (Abb. 3b). Die EL-Peaks von Top und Slope A liegen bei kürzeren Wellenlängen als die CL-Peaks, und der Unterschied nimmt zu, wenn die Emissionswellenlänge länger wird. InGaN-basierte LEDs weisen häufig eine Blauverschiebung der Emissionswellenlänge auf, wenn die Injektionsstromdichte zunimmt, und die Spitzenwellenlängenverschiebung ist bei längeren Emissionswellenlängen stärker ausgeprägt. Daher kann die relativ hohe Stromdichte (200 A/cm\(^2\)) unter den EL-Bedingungen zu einem Spitzenwellenlängenunterschied zwischen EL und CL führen. Die optischen Mikroskopbilder in Abb. 4d bestätigen die Integration der drei verschiedenen Farben im einzelnen Chip: Grün von Oben, Blau von Slope A und Violett von Slope B.

Anschließend demonstrieren wir den gleichzeitigen Betrieb der LEDs auf Top, Slope A und Slope B. Abbildung 4c zeigt die EL-Spektren, wenn zwei oder alle drei LEDs gleichzeitig betrieben werden. Um die spektrale Mischung hervorzuheben, wird der Injektionsstrom für jede LED angepasst, um vergleichbare EL-Intensitäten zu erzeugen. Insbesondere die gleichzeitigen Operationen von Top und Slope A oder Slope B zeigen deutlich die Synthese kürzerer und längerer Wellenlängenkomponenten und bestätigen die additive spektrale Mischung. Die Mischfarben verändern sich aufgrund des Wellenlängenunterschieds von Slope A und B (Abb. 4e): Bläuliche oder violette Pastellfarben werden durch Hinzufügen von Slope A bzw. Slope B zu Top synthetisiert. Daher ermöglicht das vorgeschlagene LED-Design die individuelle Bereitstellung von drei verschiedenen Farben und darüber hinaus die Synthese dieser Komponenten zur Erfüllung spezifischer Anforderungen. Das Zusatzvideo zeigt einzelne und gleichzeitige Vorgänge. Obwohl diese Studie die Injektionsströme manipuliert, um die EL-Intensitäten zu steuern, sollte eine in der LED-Beleuchtung verwendete Pulsweitenmodulation möglich sein. Über die Ergebnisse wird an anderer Stelle berichtet.

Flexible Spektralsteuerung über den einzelnen LED-Chip. Variation der EL-Spektren unter Injektionsströmen von (a) 5 mA an der Spitze und 0,25–0,40 mA an der Steigung B und (b) 1–6 mA an der Spitze und 0,35 mA an der Steigung B. (c,d) Die Fotografien unter Operationen von ( a,b). (e) CIE-Chromatizitätsdiagramm für die Spektralkontrollen.

Abschließend demonstrieren wir die flexible Spektralsteuerung durch elektrische Abstimmung der LEDs. Als repräsentativen Fall präsentieren wir die Ergebnisse mit einer Kombination der LEDs oben und Slope B. Abbildung 5a,b zeigen die EL-Spektren bei verschiedenen Injektionsstromkombinationen: (Oben, Slope B) = (5 mA, 0,25–0,40 mA ) bzw. (1–6 mA, 0,35 mA). In Abb. 5a wird nur die Intensität der kürzerwelligen Komponente von Steigung B variiert, während in Abb. 5b nur die der längerwelligen Komponente von oben variiert wird. Diese Ergebnisse zeigen, dass die scheinbare Farbe von Grün zu Pastellblau oder von Violett zu Pastellblau angepasst werden kann, wie in Abb. 5c bzw. d dargestellt (Zusatzvideo). In Abbildung 5e sind die Emissionsfarbvariationen im Farbdiagramm der Commission Internationale de I'Éclairage (CIE) von 1931 dargestellt. Durch Erhöhen des Injektionsstroms auf Steigung B variiert die Emissionsfarbe von (0,15, 0,52) auf (0,15, 0,17), während durch Erhöhen des Injektionsstroms auf „Oben“ die Emissionsfarbe von (0,16, 0,04) auf (0,15, 0,24) variiert.

Wir diskutieren mehrere Themen als zukünftige Forschungsthemen, um unsere Strategie weiter zu verbessern. Das erste Thema ist das optische und aktuelle Übersprechen in den vorgeschlagenen LEDs. Optisches Übersprechen zwischen den einzelnen LEDs kann bei Anzeigeanwendungen zu geringeren Pixelkontrastverhältnissen führen. Darüber hinaus können LEDs mit kurzer Wellenlänge die LEDs mit langer Wellenlänge anregen und so die Farbreinheit beeinträchtigen. Experimentell, Abb. 4b und 5a,b zeigen, dass die blauen oder violetten Emissionen von Hang A oder B die grünen Emissionen von Top kaum anregen. Um das optische Übersprechen sicher zu unterdrücken, wären Black-Matrix-Fotolacke zwischen den einzelnen LEDs sinnvoll, die im sichtbaren Spektralbereich nahezu keine Durchlässigkeit aufweisen35. Bei den vorgeschlagenen LEDs ist auch Stromübersprechen zwischen den einzelnen LEDs möglich, da in dieser Studie keine p-GaN-Isolierung verwendet wurde (siehe „Methoden“). Wir stellen jedoch fest, dass die Abstände zwischen den einzelnen LEDs ungefähr 40–70 \(\upmu\)m betragen (Abb. 1d) und dass die laterale Stromausbreitung im p-GaN schätzungsweise in der Größenordnung von einigen Mikrometern liegt unter Verwendung eines einfachen elektrischen Modells36. Darüber hinaus ändern sich, wie in Abb. 5a, b gezeigt, die Emissionsintensitäten der LEDs [oben in Abb. 5a oder Steigung B in Abb. 5b], die mit konstantem Strom betrieben werden, nicht, wenn der Strom in den anderen LEDs variiert wird [Steigung B in Abb. 5a bzw. oben in Abb. 5b]. Diese Ergebnisse legen nahe, dass das Stromübersprechen in den vorgeschlagenen LEDs vernachlässigbar wäre. Wenn sich der Abstand zwischen den einzelnen LEDs der Größenordnung von einigen Mikrometern nähert, muss das p-GaN durch Trockenätzen oder selektive Passivierung isoliert werden37.

Das zweite Thema besteht darin, mithilfe eines einzigen epitaktischen Wachstumsprozesses hochwertige InGaN-LEDs auf unterschiedlichen Oberflächenorientierungen zu realisieren. Die optimalen Wachstumsbedingungen können je nach Oberflächenausrichtung variieren. Allerdings wurde der Zusammenhang zwischen optimalen Wachstumsbedingungen von InGaN und Oberflächenorientierungen derzeit noch nicht umfassend untersucht. Daher ist die Klärung des Wachstumsverhaltens und der daraus resultierenden Emissionseffizienz von InGaN auf verschiedenen Oberflächenorientierungen ein wichtiges Thema, und unsere strukturierten Vorlagen können als Plattform dienen. Es wird erwartet, dass die Unterschiede in den optimalen Wachstumsbedingungen aufgrund der Oberflächenorientierung nicht so signifikant wären, da die vorgeschlagenen Strukturen die große Wellenlängenschwankung (450–552 nm) (Abb. 3b) innerhalb eines relativ engen Abweichungswinkelbereichs aufweisen ( < 10\(^\circ\)) (Abb. 2c).

Das dritte Thema besteht darin, den Bereich der Emissionswellenlängen hin zu längeren Wellenlängen zu erweitern. Die Emissionseffizienz von InGaN-basierten LEDs nimmt im Bereich längerwelliger Komponenten wie Gelb und Rot tendenziell ab. Neue intensive Forschungen führen jedoch dazu, dass die Emissionswellenlänge länger wird, und die Emissionseffizienz gelber und roter InGaN-LEDs verbessert sich stetig, indem die Wachstumsbedingungen untersucht oder Schichten gestapelt werden30,31.

Das vierte Thema besteht darin, die Anzahl der kontrollierten Wellenlängen zu erhöhen. Ein einfacher Ansatz, der auf unseren Ergebnissen basiert, besteht darin, die Anzahl der Flächen mit unterschiedlichen Neigungswinkeln in der polyedrischen Struktur zu erhöhen. Alternativ haben wir bereits vorgeschlagen, konvexe linsenartige Strukturen zu verwenden, um kontinuierlich wechselnde Off-Winkel zu erreichen28,29. Diese Art von Struktur bietet aufgrund der sich ständig ändernden Wellenlängenverteilung das Potenzial, eine immense Anzahl von Wellenlängen anzubieten. Eine Erhöhung der Anzahl integrierter Wellenlängen könnte das Elektrodendesign erschweren. Wir stellen jedoch fest, dass die Genauigkeit von Geräteprozessen nicht von der Musterkomplexität abhängt, sondern von der Mustergröße, die mit der Prozessauflösung vergleichbar ist. Darüber hinaus können herkömmliche Prozessbedingungen, die denen für planare LEDs ähneln, auf die vorgeschlagenen LEDs mit flachen Neigungswinkeln angewendet werden (siehe „Methoden“). Daher könnte das vorgeschlagene LED-Design die Anzahl der integrierten Wellenlängen ohne komplexe Prozessoptimierung erhöhen.

Abschließend möchten wir darauf hinweisen, dass die vorgeschlagenen LEDs auf Fotodetektoren mit mehreren Wellenlängen angewendet werden können. Herkömmliche Fotodetektoren messen die Intensität von Licht einer bestimmten Wellenlänge, das von einem Spektrometer gestreut wird. Im Gegensatz dazu bieten diese Multiwellenlängen-Fotodetektoren potenziell die Möglichkeit, Intensitäten bei mehreren Wellenlängen ohne Spektrometer selektiv zu messen.

Zusammenfassend lässt sich sagen, dass monolithische InGaN-LEDs mit mehreren Wellenlängen mithilfe lokaler Off-Angle-Integration hergestellt werden. Unser Ansatz ermöglicht die spontane Anordnung mehrerer Emissionswellenlängen auf einem einzigen LED-Chip. Das resultierende Gerät ermöglicht eine flexible elektrische Steuerung der Emissionsfarben Violett, Blau und Grün und kann diese Komponenten entsprechend spezifischer Anforderungen synthetisieren. Unsere Erfolge haben das Potenzial, die Entwicklung maßgeschneiderter sichtbarer Spektralsynthesen auf der Basis monolithischer InGaN-LEDs mit mehreren Wellenlängen voranzutreiben. Emitter für sichtbares Licht mit flexibler spektraler Gestaltungsmöglichkeiten dürften zahlreichen Anwendungen zugute kommen, wie z. B. fortschrittlicher Festkörperbeleuchtung, Hochleistungskommunikation per WDM in Li-Fi-Systemen und spontan angeordneten RGB-\(\mu\)-LEDs für Anzeigeanwendungen.

Die lokale Abweichungswinkelverteilung wurde auf (0001) n-GaN/Saphir-Templaten mit etwa 13-\(\mu\)m dickem n-GaN strukturiert. Zunächst wurden polyedrische Photoresistformen durch eine Graustufen-Lithographietechnik unter Verwendung maskenloser Belichtungsgeräte (Nano System Solutions, D-light DL-1000GS/KCH) gebildet. Die Graustufenlithographie erzeugt 3D-Mikrostrukturen mit Höhengradienten in einem positiven Fotolack32,33. Intensitätsgradienten des Belichtungslichts werden in Belichtungstiefe und anschließend in die Resisttopographie auf der Mikroskala umgewandelt. Der schleuderbeschichtete Fotolack (TOKYO OHKA KOGYO, PMER P-LA900PM) hatte eine geplante Dicke von \(\sim\)8 \(\mu\)m. Nach dem Formen der 3D-Fotolacke wurde die Fotolackoberfläche mithilfe eines thermischen Reflow-Verfahrens auf einer Heizplatte bei 110 °C für 3 Minuten geglättet. Die 3D-Form der Fotolacke wurde durch ICP-RIE (Samco, RIE-200KNS) unter Verwendung von Cl\(_2\)-Gas mit ICP und Vorspannungsleistungen von 400 W bzw. 300 W auf die GaN-Oberfläche übertragen. Der restliche Fotolack wurde mit Schwefelsäure-Wasserstoffperoxid-Mischungen entfernt.

InGaN-LED-Strukturen wurden durch MOVPE (Taiyo Nippon Sanso, SR2000) auf den strukturierten Substraten nachgewachsen. Die LED-Struktur bestand aus dreiperiodischen QWs aus Si-dotiertem n-GaN (500 nm), InGaN (2,5 nm)/GaN (11 nm), Mg-dotiertem p-GaN (300 nm) und stark Mg-dotiertem p\ (^+\)-GaN (20 nm) Schichten. Die Dickenwerte entsprechen denen auf dem planaren Substrat ohne topografische Strukturierung. Um die lokale Fehlwinkelverteilung und die lokalen Emissionseigenschaften der InGaN-QWs genau in Beziehung zu setzen, haben wir auch eine Struktur aus n-GaN- und InGaN-Einzel-QWs ohne p-GaN-Schicht hergestellt. Dies liegt daran, dass die p-GaN-Deckschichten die 3D-Form verändern können29. Die Ausgangsvorläufer waren Trimethylgallium für n-GaN und p-GaN, Triethylgallium und Trimethylindium für InGaN/GaN-QWs sowie Ammoniak. Si- und Mg-Dotierstoffquellen waren Silan bzw. Bis(cyclopentadienyl)magnesium. Der Wachstumsdruck betrug während der gesamten Wachstumssequenz 100 kPa, während die Wachstumstemperaturen 1050 °C für n-GaN, 650 °C für InGaN/GaN-QWs und 990 °C betrugen. ^\circ\)C für die p-GaN- und p\(^+\)-GaN-Schichten.

Das LED-Gerät wurde durch standardmäßige binäre Photolithographie und Vakuumverdampfung hergestellt. Wir stellen fest, dass die flachen Oberflächenneigungen unserer 3D-Strukturen es ermöglichen, den zusätzlichen Planarisierungsprozess zu überspringen, der typischerweise für stark 3D-Strukturen8,9,21 erforderlich ist. Der halbtransparente p-Kontakt aus Ni (5 nm)/Au (10 nm) und die p-Pad-Elektroden aus Ti (50 nm)/Au (200 nm) wurden auf der Probenoberfläche abgeschieden. Die Abmessungen der p-Kontaktelektroden betrugen 50 \(\times\) 50 \(\mu\)m\(^2\) für Top und Slope A und 50 \(\times\) 30 \(\mu\) m\(^2\) für Steigung B. In wurde für n-Elektroden verwendet. Hier wurde nicht jede LED durch Ätzen der p-GaN-Schicht elektrisch isoliert. Die Geräteleistung wurde auf dem Wafer bei RT unter Gleichstromeinspeisung bewertet. Das emittierte Licht wurde durch eine optische Faser gesammelt.

Die 3D-Formen der hergestellten polyedrischen Strukturen wurden mittels konfokaler Laser-Scanning-Mikroskopie (KEYENCE, VK-9510) untersucht. Die Off-Winkel-Profile wurden anhand der Querschnittsprofile analysiert. Lokale Emissionseigenschaften der InGaN-QWs wurden durch SEM- und CL-Spektroskopie bei RT (JEOL, JSM-6500F) bewertet. Die Beschleunigungsspannung betrug 5 kV.

Die während der aktuellen Studie verwendeten und/oder analysierten Datensätze sind auf begründete Anfrage beim entsprechenden Autor erhältlich.

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Diese Arbeit wurde teilweise von JSPS KAKENHI (Grant-Nr. JP20H05622 und 22K14613) unterstützt. Ein Teil der Experimente (Graustufenlithographie) wurde vom Kyoto University Nanotechnology Hub im Rahmen des „Advanced Research Infrastructure for Materials and Nanotechnology Project“ unterstützt, das vom japanischen Ministerium für Bildung, Kultur, Sport, Wissenschaft und Technologie (MEXT) gefördert wird.

Diese Autoren haben gleichermaßen beigetragen: Yoshinobu Matsuda und Ryunosuke Umemoto.

Abteilung für elektronische Wissenschaft und Technik, Universität Kyoto, Kyoto, Kyoto, 615-8510, Japan

Yoshinobu Matsuda, Ryunosuke Umemoto, Mitsuru Funato und Yoichi Kawakami

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YK überwachte das gesamte Projekt mit MF und YMYM entwarf diese Arbeit mit MF und RURU führte das Experiment durch und analysierte die Daten mit YM und MFYM und MF diskutierte die Ergebnisse mit RU und YK und schrieb die Arbeit.

Korrespondenz mit Yoshinobu Matsuda.

Die Autoren geben an, dass keine Interessenkonflikte bestehen.

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Nachdrucke und Genehmigungen

Matsuda, Y., Umemoto, R., Funato, M. et al. Flexibles topografisches Design von Leuchtdioden zur Realisierung elektrisch steuerbarer Multiwellenlängenspektren. Sci Rep 13, 12665 (2023). https://doi.org/10.1038/s41598-023-39791-2

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Eingegangen: 24. Mai 2023

Angenommen: 31. Juli 2023

Veröffentlicht: 04. August 2023

DOI: https://doi.org/10.1038/s41598-023-39791-2

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